مطالعه اکسیداسیون کاتالیزوری ترکیبات آلی فرار (VOCs) توسط کاتالیزورهای اصلاح شده تک فلزی و دو فلزی فلزات واسطه بر پایه زئولیتHZSM - ۵در یک راکتور لولهصای بستر ثابت
First Statement of Responsibility
/آزاده جدائی
.PUBLICATION, DISTRIBUTION, ETC
Name of Publisher, Distributor, etc.
تبریز: دانشگاه تبریز، دانشکده شیمی، گروه شیمی کاربردی
NOTES PERTAINING TO PUBLICATION, DISTRIBUTION, ETC.
Text of Note
چاپی
INTERNAL BIBLIOGRAPHIES/INDEXES NOTE
Text of Note
واژه نامه بصورت زیر نویس
Text of Note
کتابنامه ص.:۱۸۴-۱۹۲
DISSERTATION (THESIS) NOTE
Dissertation or thesis details and type of degree
دکترا
Discipline of degree
شیمی کاربردی
Date of degree
۱۳۸۹/۰۹/۲۵
Body granting the degree
تبریز: دانشگاه تبریز، دانشکده شیمی، گروه شیمی کاربردی
SUMMARY OR ABSTRACT
Text of Note
یکی از تکنیکهای موثر در حذف ترکیبات آلی فرار، اکسایش کاتالیزوری کامل این ترکیبات در دمای پایینصتر و تبدیل آنها به ترکیبات بی اثر مانند آب و دیصاکسید کربن میصباشد .از مزایای مهم اکسایش کاتالیزوری میصتوان به انجام فرایند در دمای پایینصتر، مصرف انرژی کمتر، تولید محصولات جانبی ناچیز و راندمان تبدیل بالا اشاره نمود .در کار پژوهشی حاضر ابتدا حذف آلاینده معینی بر روی کاتالیزورهایHZSM - ۵انجام گرفته وHZSM- ۵با نسبت SiO۲/Al۲O۳برابر ۱۴ به عنوان زئولیت پایه انتخاب گردید .سپس مشصبندی و جریانهای خوراک متفاوت، به منظور بررسی تاثیر مقاومت انتقال جرم، ارزیابی گردید .در ادامه بارگذاری فلزات واسطه از قبیل Ag, Fe, Mn, Cr, Co, Cu, Niبر روی زئولیت پایهHZSM- ۵با روش مبادله یون انجام گرفته و اکسایش کاتالیزوری اتیلصاستات در دماهای مختلف ارزیابی گردید، با توجه به اینکهZSM-Ag- ۵نسبت به سایر کاتالیزورها فعالیت بالایی را نشان داد، بعنوان کاتالیزور پایه برای کاتالیزورهای دو فلزی انتخاب گردید .کاتالیزورهای دو فلزی کارایی بیشتری نسبت به کاتالیزورهای تک فلزی نشان دادند .در ضمن تصاویر TEM اکسیدهای فلزی در اندازه کوچکنر از nm۲۰ بصورت پراکنده بر روی پایه کاتالیزور را تائید کردند .آنالیز XPS نیز وجود گونهصهای,Fe۳+, Ni۲+, Co۳+ Cu۲ + را در کاتالیزورهای دو فلزی اثبات نمودند .با توجه به اینکه میزان بارگذاری در روش مبادله یون یکسان نبوده و با افزودن فلز دوم همیشه مقداری از فلز اول از زئولیت خارج میصشود به اصلاح کاتالیزورها با روش تلقیح و تاثیر افزایش انواع فلزات واسطه بر روی کاتالیزورZSM- Ag- ۵پرداخته شد .مقایسه فعالیت کاتالیزورها نشان داد که کاتالیزورهای اصلاح شده با روش تلقیح دارای فعالیت بیشتری از کاتالیزورهای تهیه شده با روش مبادله یون میصباشند .از مزایای دیگر این روش میصتوان به بارگذاری مشخص فلزات واسطه، زمان کمتر برای تهیه کاتالیزور و حذف مرحله شستشو اشاره نمود .بعد از انتخاب کاتالیزور فعال۵-ZSM-Ag-Fe، در ادامه به بررسی تاثیر عوامل موثر در اکسایش اتیلصاستات پرداخته شد که عبارت بودندصاز :دمای کلسیناسیون، دمای واکنش، غلظت اولیه آلاینده، حذف مخلوطی از آلایندهصها و تاثیر رطوبت .از مدل شبکه عصبی برای مدل سازی فرایند اکسیداسیون کاتالیزوری با کاتالیزورهایZSM- Fe- ۵وZSM-Ag- Fe- ۵استفاده گردید، نتایج حاصل از مدل و شبکه عصبی مصنوعی مطابقت خوبی را نشان دادند .همچنین از روش رویه پاسخ سطح برای مدل سازی و بهینه سازی فرایند اکسیداسیون کاتالیزوری اتیلصاستات بر روی کاتالیزورZSM-Ag- Fe- ۵استفاده شد و تاثیرات منفرد و متقابل متغییرهای مستقل فرایند بر روی متغیر پاسخ) راندمان حذف (بررسی گردید .شرایط بهینه بدست آمده توسط روش رویه پاسخ برای متغیرهای میزان نقره بارگذاری شده، آهن بارگذاری شده، دمای کلسیناسیون و دمای واکنش به ترتیب برابرwt ۵ ،wt ۴/۲ ، C۵۸۰و ، C۲۵۰بدست آمد .
Text of Note
Abstractmong the different emissions contributing to the damage of our environment, volatile organic compounds (VOCs) are a major source of direct (toxicity, odor) or indirect (''smog'') pollution of air. There are many different methods for the removal of VOCs, such as adsorption, absorption, biofiltration, thermal incineration (combustion), and catalyst incineration. The choice of the technique depends on the characteristics of the effluent to be treated. Catalytic oxidation can be applied effectively at lower cost in a wide range of VOCs concentrations and waste gas ?ow rates, and therefore, presents an interesting solution for VOCs elimination. In catalytic oxidation, the most important factor is the selection of the catalysts. Also, Catalyst precursor, support, preparation method and metal loading were observed to influence the oxidation behavior of catalysts. Metal containing zeolites have been used as catalysts for a wide range of chemical reactions, such as hydrogenation, oxidation, isomerization and cracking of various feed stocks. In particular, transition metal ion-containing molecular sieves are extensively investigated in academic and industrial laboratories taking into account their promising catalytic behavior in the removal of NOx and in the oxidation of VOC under mild conditions. HZSM-5 is a type of common zeolites, which has been an exhibited excellent catalytic activity.ately, bimetallic catalysts have been given more attention in catalytic combustion applications. Most reports consider methane oxidation over Pd-Pt catalysts. The addition of Pt to a Pd catalyst has been shown to prolong the activity for methane combustion compared with monometallic Pd catalysts. Thus, it could be a suitable catalyst for many redox reactions like VOC oxidation. Thus, it is of great scientific interest to study the results of interaction of Ag with M(M:e, Cu and Ni in the oxidation of a wider range of organic substances. In this work, we employed HZSM-5 catalysts for the removal of the organic compounds such as ethyl acetate. In order to promote the catalytic activity, supported bimetallic catalysts were employed, as the activity of the catalyst is higher than that of its individual components; therefore, M (M: Fe, Cu, Co, Cu, V and Ni) and Ag were chosen for the preparation of supported M-ZSM-5 and M-Ag bimetallic catalysts by the co-impregnation and ion-exchange methods. As mentioned before, catalyst preparation conditions have significant effects on catalyst final performance. Then by optimization of these conditions we can gain an optimum catalyst. Response Surface Methodology method, which is quite common in the design of industrial experiments, may be used for this purpose. An artificial neural networks (ANN) model was developed to predict the performance of catalytic oxidation process over mono and bimetallic catalysts based on experimental data. For this purpose the standard feed forward back propagation algorithm was employed to train the model by using laboratory experimental data. A good agreement was resulted between experimental results and those obtained by ANN.The objectives of this work are (1) to compare the activity of catalysts, (2) optimization of preparation condition of catalyst that exhibits best catalytic properties.Catalysts were characterized by inductively coupled plasma (ICP-AES), X-ray diffraction (XRD), scanning electron microscopy (SEM), Transmission electron microscopy (TEM), X-ray photoelectron spectroscopy (XPS). and diffuse reflectance UV-vis spectra techniques. Ethyl acetate was chosen as a VOC model compound and conversion was studied ever the catalysts.